Ljubezen do Boga in zdravo, prisrčno pobožnost je sveti Gregor Barbarigo prejel od svojega očeta (mati mu je umrla, ko je imel komaj šest let), ki je med drugim vsak dan molil Marijine dnevnice. Oče sam ga je pripravil na prvo spoved in obhajilo, poskrbel pa je tudi za njegovo solidno izobrazbo na mnogih področjih. Obetala se mu je bleščeča kariera, saj je že osemnajstleten opravljal službo tajnika pri beneškem ambasadorju Contariniju ter sodeloval na vestfalskem mirovnem kongresu. Tu ga je opazil papeški nuncij Chigi, postal njegov duhovni voditelj in prijatelj. Po vrnitvi v Benetke se je vpisal v bogoslovje in bil s tridesetimi leti, leta 1655 posvečen za duhovnika. Istega leta je bil njegov zaščitnik Chigi izvoljen za papeža Aleksandra VII. in ga je poklical v Rim. Tu je najprej požrtvovalno skrbel za bolnike, saj je v mestu razsajala kuga, pozneje pa prevzemal druge pomembne službe in naloge. Čez dve leti je postal škof v Be...